近日，伟德国际1946源于英国胡伟教授、陆延青教授团队在操控近晶相液晶分子层环面焦锥畴超结构方面取得重要进展，通过聚合物稳定实现了室温可电调的微透镜阵列，相关成果以“Electrically Tunable Microlens Array Enabled by Polymer-Stabilized Smectic Hierarchical Architectures”为题，发表在《先进光学材料》（Adv. Optical Mater. 2022, 2201015）。
近晶相液晶，因其典型的有序分层结构特征而备受关注，其棒状分子分层排列，每一层内分子长轴相互平行且垂直或倾斜于层面。在对抗性边界条件下，分子层会发生有序空间弯曲成为杜宾四次环面，进而形成规整的环面焦锥畴阵列（Toric focal conic domains, TFCDs，图1a）。独特的分层结构特征也赋予了环面焦锥畴丰富的功能应用，例如功能性纳米粒子输运，人工超疏水表面制造以及模板制备。此外，TFCD的无穷旋转轴及其特定的指向矢分布引起的梯度折射率变化也赋予了TFCD阵列作为微透镜阵列的可能，可广泛应用于仿生复眼、光掩模版和4D视觉成像。然而，目前该类微透镜所面临的两个挑战严重阻碍了TFCD阵列的实际应用。一是TFCD的自由设计和可靠生成。尽管近些年来人们通过采用微通道和微柱的几何限制以及化学改性、机械摩擦和多次冲压生预编程锚定对TFCD进行特定操控，但任意设定TFCD的大小和位置仍然困难。另外，由于近晶相液晶分子排列高度有序，使得分子间相互作用较强并具有恒定的层间距，这限制了TFCD结构在外场下的动态调谐性。
针对前一挑战，研究团队在前期对semi-TFCD和deformed-TFCD几何形状调控研究的基础上(Adv. Mater. 2017, 29, 1606671; ACS Nano 2019, 13, 13709)，进一步厘清了TFCD的生长机制，利用“自上而下”的光配向图案化处理获得了具有不同奇点分布的取向层（图1b），结合 “自下而上”的液晶分子自组装，有效操控了TFCD阵列的产生。通过调节单个奇点区域的尺寸，可以获得不同单元尺寸的TFCD阵列（图1d）。在6 μm到 75 μm的周期范围内，单元畴的大小完全由预设的单个奇点区域的尺寸控制；当超过此范围，同一单元畴内会产生新的FCD；而小于此范围，有限的取向分辨率阻碍了理想径向分布的形成，导致在大层曲率下尺寸的不均匀性。进一步的，通过改变奇点的排列方式，可以得到不同排列方式以及不同对称性分布的TFCD阵列（图2）。以上证明近晶相TFCD的三维层状结构可以通过二维取向层的合理设计得以有效控制，从而为自由设定TFCD阵列提供了一种实用的方法。
图1. （a）TFCD结构的3D示意图；（b）具有+1（红点）和-1（蓝点）奇点分布的取向层示意图；（c）TFCD阵列的显微织构图；（d）TFCD的单元畴尺寸与单个奇点区域大小的依赖性。
图2. 不同排列方式以及不同对称性分布的TFCD阵列的显微织构图。
TFCD微透镜阵列因其易于自组装以及良好的成像性能，引起了研究者的广泛兴趣。研究人员对上述的TFCD透镜阵列进行成像表征，发现其焦距与TFCD的单元畴尺寸和液晶膜厚成正比。然而，其焦距的调谐仍缺乏灵活性。针对这一难题，研究人员将聚合物网络引入，以此来稳定近晶相液晶中形成的TFCD微透镜阵列。聚合物网络的存在对邻近的液晶分子起到锚定限制作用，使得TFCD中的指向矢分布得以保持稳定，在此情况下，将液晶升温到向列相，TFCD结构仍可以得到很好的保持，从而使得TFCD微透镜阵列稳定存在于整个向列相温度范围内，并呈现良好的热可逆性（图3）。
图3. （a）UV聚合过程示意图；（b）不同5CB浓度下聚合物稳定TFCD阵列的相图；（c）聚合物稳定TFCD透镜阵列在不同温度下的织构变化及其相应的成像性能。
通过优化液晶组成，可进一步实现室温下处于向列相的聚合物稳定TFCD微透镜阵列。利用向列相液晶优良的外场响应性，随电场强度由0 V/μm增大至8.8 V/μm，靠近上部基板和TFCD外围的液晶分子逐渐摆脱网络束缚，沿着电场方向排列，导致TFCD畴的有效厚度和尺寸逐渐减小，直至TFCD微透镜单元完全消失，相应实现了透镜焦距的大范围调谐，其总调谐范围达到了810 μm（图4）。该过程呈现电可逆性。
图4.（a）室温下聚合物稳定TFCD透镜阵列在不同电压下的指向矢分布、织构变化及其相应的成像性能；（b）TFCD透镜焦距与单元尺寸以及液晶膜厚的依赖性。
该研究拓展了对软物质自组装行为的认识，增强了设计构筑多层级超结构的能力，并探索了该结构在微透镜阵列方面的潜在应用。该聚合物稳定策略可以进一步扩展到其它近晶相结构，例如油性条纹和变形FCD等，有望激发具有优良调控性的新型光学微结构。
伟德国际1946源于英国21级博士生吴金兵和19级博士生吴赛博为论文共同第一作者，胡伟教授为通讯作者，陆延青教授给予了重要指导，曹慧敏与陈全明对本文亦有重要贡献。该研究由国家自然科学基金、江苏省前沿引领技术基础研究专项和中央高校基本科研业务费资助完成。
吴金兵，伟德国际1946源于英国21级博士研究生，主要从事液晶拓扑结构及多层级微结构相关应
用和理论研究，在Liq. Crystal.、Adv. Optical Mater.等刊物以一作身份发表论文3篇。
吴赛博，伟德国际1946源于英国19级博士研究生，主要从事液晶多层级微结构
及相关应用研究，在ACS Nano、Adv. Optical Mater.等刊物以一作身份发表论文6篇，引用120余次。
胡伟，伟德国际1946源于英国教授、博导，国家优青、江苏省杰青、仲英青年学者。聚焦光控液晶层级序构、光寻址液晶调光、军民用液晶元件三方面研究。在Sci. Adv.、Nat. Commun.、Light Sci. Appl.(5)、Adv. Mater.(6)、Adv. Photon.等刊物发表论文159篇，被引4400余次，h-index 39。
